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中国科大在无铅钙钛矿太阳能电池研究中取得新进展
材料来源：中国科大微电子学院
近日，中国科学技术大学微电子学院特任研究员胡芹课题组在无铅钙钛矿太阳能电池研究中取得新进展。针对非铅锡基钙钛矿半导体存在的自掺杂严重、缺陷密度高、非辐射复合损失大等问题，该课题组成功构建钙钛矿同质结以促进光生载流子的分离和提取，并结合第一性原理计算进一步分析缺陷形成机制。光伏器件效率和稳定性的同步提升证明同质结构筑策略在锡基钙钛矿太阳能电池领域的应用潜力，也为其他钙钛矿光电器件的结构优化提供了一种新思路，相关成果以“Efficient Homojunction Tin Perovskite Solar Cells Enabled by Gradient Germanium Doping”为题发表于国际知名期刊Nano Letters，并被选为封面论文。
图1. Nano Letters论文封面
在能源�；�、环境污染加剧的全球背景下，推进低碳绿色能源发展已经成为全球共识。光伏技术是推进绿色低碳技术创新、合理配置能源结构的前沿热点技术之一，也是实现国家“碳达峰”和“碳中和”目标的重要举措。目前，高效率钙钛矿光伏器件以铅基钙钛矿半导体为主，但由于其含有重金属铅，对生态环境和公共健康具有潜在的危害。相比之下，非铅锡基钙钛矿半导体具有更高的理论效率和较低的毒性，近年来得到了越来越多的关注。然而，锡基钙钛矿半导体存在的结晶速率快、p型自掺杂严重、与传输层能级匹配不佳等问题，导致光伏器件载流子提取困难、非辐射复合严重，器件的光电转换效率与理论值相差较远。通过在钙钛矿吸收层中引入同质结，并进一步优化掺杂浓度和能级匹配，可有效提高光生载流子在重掺杂半导体吸收层中的分离和传输，从而促进光电转换效率的提升。然而，同质结构筑对杂质离子的筛选、掺杂浓度和制备工艺均有较高的要求。
针对上述挑战，我校胡芹课题组和何力新教授课题组合作，利用自主发展的第一性原理计算软件ABACUS（原子算筹）中的高精度杂化密度泛函计算功能，对锡基钙钛矿半导体材料进行掺杂设计，通过将锗离子引入到活性层中，实现了锗离子的梯度掺杂和同质结构筑（图a）。钙钛矿半导体吸收层能级的梯度变化增强了内建电场，从而促进了光生载流子的分离和提取。研究通过不同深度的X射线光电子能谱（XPS）表征证实了锡基钙钛矿半导体薄膜中锗离子的梯度掺杂（图b），通过第一性原理计算的缺陷形成能和掺杂类型结果揭示了构建同质结的内在机制（图c）。经过进一步器件工艺优化，同质结光伏器件的暗电流降低了两个数量级，缺陷密度降低了一个数量级，功率转换效率从11.2%提升至13.2%（图d），在最大功率点连续运行250分钟后仍然保持初始效率的95%以上（图e），具有良好的稳定性。综上所述，本工作不仅利用第一性原理计算和分子水平的表征技术揭示了同质结构筑的微观机理，也为锡基钙钛矿半导体光电器件的结构设计和能级调控提供了一种可靠的方案。
图2.（a）器件结构示意图；（b）锗离子深度分布图；（c）基于第一性原理计算的缺陷形成能；（d）光伏器件J-V曲线对比图；（e）器件最大功率点运行稳定性。
中国科学技术大学微电子学院研究生赵珍珠、孙沐霖和和中国科学院量子信息重点实验室季雨杨为该论文共同第一作者，胡芹特任研究员、何力新教授、李渝博士、陈文静博士为该论文共同通讯作者。此研究工作得到了国家自然科学基金委、中央高校基础科研经费、中国科学技术大学双一流计划科研经费、中国科学技术大学国家同步辐射实验室（合肥光源）联合基金及中德交流博士后项目的资助。同时也得到了中国科学技术大学微纳研究与制造中心、中国科学技术大学理化科学实验中心、合肥光源、上海同步辐射光源的支持。
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